1. 材料プロセスの知識の構造化
20世紀は、科学技術の飛躍的な進歩により、物質面での豊かさが実現され、人類の知識も膨大になりました。一方で、問題の複雑化と領域の細分化が進み、全体像を把握できない困難も生じています。この問題は、材料の製造プロセス、構造、物性・機能から応用までを扱う、材料技術においても例外ではなく、問題解決の為には、適切な知識を適切に組み合わせることで、効率的に知識を再利用する必要があります。そこで我々は、材料ナノテクノロジーに関連する知識を収集し、領域を定義し、各領域内に基本法則を見出すこと、次に領域に、明確な境界を持たせオブジェクト化し、その上でオブジェクトを世界中からアクセス可能なウェブ上に実装することを進めています。この様な試みを、以下の国家プロジェクトにおいて行っています。- 「材料プロセスにおける異常成長の制御」プロジェクト('96-'00).
材料の形態・構造制御エキスパートシステム - ナノテクノロジープログラム・「材料技術の知識の構造化」プロジェクト ('01-).
ナノマテリアセンター
ナノテクロノジー・知識の構造化プラットフォーム - 「学術創成のための知識の構造化とネットワーク型知識基盤の構築」プロジェクト ('01-).
2. 気相プロセスによる結晶成長の基礎
- 非エピタキシャル成長におけるナノ構造形成
- アモルファスシリコンの結晶化
気相プロセスは基板上に連続膜を形成するために用いられてきましたが、近年、その初期過程に形成されるナノアイランドがナノテクノロジーの観点から注目されています。特に、下地基板と結晶学的に特定の関係を有さない、非エピタキシャル成長では、非常に多様な構造変化が現れます。しかしながら、非エピタキシーはその複雑な現象が原因で、エピタキシーと比べて理解が進んでいません。我々は、化学気相成長(CVD)法およびスパッタ法における初期成長過程を実験的に検討し、数nmの膜厚における非晶質−結晶相転移や、ナノ粒子のマイグレーションと融合過程等、多様な現象を見出してきました。また、非エピタキシャル成長の全体像を把握する為、我々は「表面拡散長以内のサイズスケールでは平衡論支配で単位構造が決まり、それ以上では速度論支配で集合構造が決まる」という単純なコンセプトを提案、初期成長での多様な現象を構造化しています。
ナノ空間に閉じ込められたアモルファスシリコンの結晶化挙動は、バルクとは大きく異なります。我々は、a-Si/ a-SiO2超格子構造のアニールによる結晶化を実験的に検討し、Si/ アモルファスマトリクス界面の結晶化への影響を明らかにすることを試みています。また、アモルファスシリコンに金属を添加すると、シリコンの結晶成長が促進する現象も知られています。我々は、金属添加物に濃度勾配をつけることで結晶成長を更に促進する方法を提案、コンビナトリアル手法の適用により効率的な検討を行っています。ナノからバルクに至るシリコンの結晶化の理解は、基礎だけでなく、半導体デバイスや太陽電池応用に於いても重要です。
3. 太陽電池およびナノ材料への応用
結晶成長に関する基礎的理解、および材料プロセスでのニーズとシーズに関する構造化された知識に基づき、以下の応用研究を進めています。-
基板上で自発形成するナノ粒子を触媒とした単層カーボンナノチューブ合成法の開発とコンビナトリアル手法の援用
単層カーボンナノチューブ(SWNTs)は、その優れた機械的、電気的、化学的物性により、有望視されている材料です。
電解放出電子源、単電子トランジスタ、場効果トランジスタ、分子配線、化学センサー等の多くの応用では、
多様な基板上に制御して合成しなければなりませんが、まだ確立されていません。
SWNTの化学気相成長(CVD)法での合成には、SWNTの直径(0.4- 3 nm)と同程度の金属ナノ粒子が触媒として必要とされますが、
これらのナノ粒子がCVDの高温条件下で凝集・粗大化してしまうことが大きな障害の一つです。 - 結晶成長の自己組織過程の工学的制御による、高密度情報記録用FePt磁性体ナノ粒子配列の作製
- ULSIおよびMEMS応用を目指した、塩化金属還元CVD(MCR-CVD)法によるCu製膜法の開発
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太陽電池用単結晶シリコン薄膜の新規低コスト合成プロセスの開発
太陽電池は、クリーンで再生可能なエネルギーシステムの構築において、最も有望な選択肢の一つです。中でも結晶シリコン型は、製造コスト・エネルギー変換効率・寿命・安全性・資源量等のバランスに優れ、現在の主流となっています。しかしながら、系統電力に対しインパクトを持つ為には、製造コストを半分以下に低減し、生産量を２〜３桁増やす必要があります。現在、高純度シリコンは半導体産業での規格外品を安く購入し用いていますが、太陽電池製造のコスト・規模ともに、この高純度シリコン源が制約となっています。発電層を、現行の数100 umという厚い単結晶/多結晶シリコン基板から、10 um前後の単結晶シリコン薄膜に置き換えることで、両方の問題を同時解決できます。我々は、リサイクルCVD法およびエピタキシャルリフトオフ(ELO)法による単結晶シリコン薄膜の低コスト製造を提案し、研究開発を進めています。
一方で、蒸着法では基板上にナノ粒子が自発的に形成されることが良く知られています。 金属原子やアイランドは、基板表面を拡散し、表面拡散長の範囲内で平衡構造、即ち単一のアイランドに近づきます。 もし、適切な厚さの金属が用意されれば、CNT触媒に適したサイズのナノ粒子がCVD条件下で自発的に形成される筈です。 表面拡散長の予測はほとんどの金属／基板の組み合わせで困難ですので、 私達は触媒の厚さを系統的に変えるコンビナトリアル手法を提案しました。
スパッタ成膜中に基板上に穴の開いたマスクを置くという簡単な方法で、 Co触媒の厚さを広範囲に変えたライブラリを作製、アルコール触媒CVDを行ったところ、 単原子層以下のCoが高品質のSWNT合成に有効な事が分かりました。 触媒条件がたった一度の実験で見つかったことは特筆すべきことで、 更にこの方法は他の触媒／基板の組み合わせに適用できるだけでなく、 この方法で見つかった条件は液相法を含めた他の触媒担持法に適用できると期待されます。
 Concept of CMD method & SWNTs grown from catalyst nanoparticles of nominal submonolayers. |
 Exhaustive library of binary catalyst & resulted vertically-alligned SWNTs. |
 3.6-mm-thick vertically-alligned CNTs grown in 1 hour on the CMD catalyst library. |
情報記録の果てしない高密度化の要求に伴い、ナノ構造制御が不可欠となっています。例えば1 Tbit/inch2の記録密度を実現する為には、(25 nm)2に１ビットを書き込む必要があります。FePtは次世代の垂直磁気記録媒体における最有力候補ですが、実用化の為には、fct結晶相、c軸配向性、3-10 nmの粒径、粒子間の分離、インチスケールでの均一性といった多くの制約を満たす必要があります。非常に多くの研究報告がありますが、一部の要件の達成・改良に止まっていて、全ての要件を同時に満足する明確なコンセプトがないのが現状です。我々は、最近、非エピタキシャル成長とエピタキシャル成長を組み合わせる新しいアプローチにより、これらの要件を同時に満足する方法を提案・開発しました。
 Concept of Local-Epitaxy on Non-Epitaxial films. |
 c-Axis oriented, coercive L10-FePt nanoparticles formed by conventional sputter-deposition. |
 Concept of ELO: Copying monocrystalline wafer into monocrystalline thin films for multiple times. |
 Example: Si/CoSi2/Si double heteroepitaxial structure & selective etching of CoSi2 sacrificial layer. |